论文摘要：首次运用电子束光刻技术和真空沉积技术在硅片表面制备了宽度在20纳米Ni Fe 薄膜铁磁金属纳米点连接，通过对铁磁金属薄膜纳米点连接样品在不同温度下的磁电阻和I-V的研究，得出宽度在20纳米的铁磁金属薄膜纳米点连接中所观察到的磁电阻现象是各向异性磁电阻，其导电行为主要是金属导体导电行为，受量子化电导作用较小；通过对宽度在20纳米至250纳米之间的不同宽度的纳米点连接的磁电阻的测量，发现纳米点连接的磁电阻比例以及电阻值均与纳米点连接的宽度没有必然关系；实验结果表明在20纳米宽的铁磁金属薄膜点连接样品中可能不存在铁磁金属纳米点接触样品中所观察到高比例的弹道磁电阻现象，其磁电阻行为仍然是在铁磁金属体材料中常见的各向异性磁电阻现象，受尺寸效应的影响较小。

　　论文关键词：真空薄膜，铁磁纳米点连接，各向异性磁电阻，弹道磁电阻

　　自从集成电路（IC）在1959年被发明以来及其在信息产业领域的成功应用，使得信息设备的运行速度更快，价格更加低廉，体积更加减小；同时，随着需要存储的信息量的剧增，也迫切要求磁信息存储单元（比特）更加小型化。自从1979年磁硬盘问世以来，随着各种不同的磁信息的读和写机理提出，磁信息存储单元面积减小，存取速度加快，总的而言，小型化是信息产业的发展趋势，因此理解磁与限域小范围内的电子导电行为之间的相互作用显得尤为重要，无论是学术界还是产业界都为这一工作付出了巨大的努力。目前微处理器和集成电路的最小尺度已达30纳米左右，通常把这种处于介于纳米和微米尺度范围内的电子线路和电子器件称为介观电路，由于介观电路会发生电子的迁移过程，量子效应和原子结构之间的相互作用明显，使得IC的使用寿命大大缩短，因而从某种程度上可以说介观电路已接近原子尺度的极限；同时随着电路和元器件尺寸的减小，使得在介观电路和元器件中由电子波动性引起的量子化电导效应将不可避免发生，因而就目前信息技术基于的机理而言，这个小型化趋势总不能一直持续下去，单个原子的极限是不能超越的。对单个原子或分子操纵是目前信息技术发展的一个研究方向，为了实现将整个大规模电路集成在纳米尺度范围内，单个的分子或原子可能就是一个电子元器件，基于单分子的整流电路模型于1974年提出来，但是建立一个与单个分子或原子之间含有稳定导电通道的电点接触或点连接是一件极其困难的工作，然而组装纳米尺度的稳定的电点接触实现起来就要容易得多，因此纳米尺度的稳定电点连接和电点接触一直是研究的热点，就组装稳定的纳米电点接触而言，可以通过AFM的金属针尖与金属表面之间形成由众多原子组成的纳米电点接触来实现，另外典型的组装纳米电点接触的方法就是运用机械和电化学技术在两根宏观电极之间形成的稳定的纳米电点接触，目前已经在纳米尺度的电点接触中观察到了很多有趣的物理现象。自旋电子学是解决传统电子制造技术的又一条思路，主要是研究在磁场的作用下如何利用电子的极化电流特性以及利用电阻的变化来检测电子的极化率问题，就是想实现对单个电子及其自旋的操纵，将传统分开的信息贮存技术和磁电子技术结合起来考虑，构建既利用电子的电荷特性又利用电子自旋特性的电子元器件，自旋电子学的典型应用就是磁随机存储器（MRAM），既利用了传统的磁硬盘优势又利用了传统的随机存储器的优势。总之，就目前信息技术发展的两个方向而言，铁磁金属纳米可靠电点接触和点连接可以帮助我们很好地研究磁与电子的电导，电子的自旋和电荷之间的相互作用，对于研究电子在介观系统内的输运过程中受量子化电导效应的影响具有重要意义；同时对于理解单个原子和分子导电行为也具有重要意义。

　　目前，在运用由机械、电化学和颗粒冷压方法制作的铁磁金属纳米电点接触中，在室温下普遍观察到了超大比例的磁电阻现象，通常将这种磁电阻现象称为弹道磁电阻，理论分析认为主要是由于局限于点接触处的纳米乃至原子尺度的畴壁对不同自旋极化取向的电子的透射率的极大差别才会导致这种超大比例的磁电阻现象的发生，但对这一理论解释存在着激烈的争论，一方面由于在实验上缺乏有效的手段来表征纳米乃至原子尺度的畴壁，也就是说在实验上还没有在铁磁金属点接触处直接观察到极薄的畴壁；同时由于本身结构的缺陷，运用这几种方法制作的铁磁金属纳米电点接触在进行磁电阻测量时，在变化的磁场作用下普遍存在着磁致伸缩和微磁力等因素引起的微观机械结构的变化，所观察到的超大比例磁电阻现象可能由这些微观机械结构的变化所引起，因此使用一种在测量磁电阻时可以避免磁致伸缩和微磁力等因素的影响的制作铁磁金属点接触的方法对研究铁磁金属纳米点接触的磁电阻现象将起到关键作用。由于在硅片衬底上制备的薄膜铁磁金属缩纳米点连接，薄膜紧紧的贴在硅片衬底的表面，从而可以避免在测量磁电阻时磁致伸缩和微磁力等因素引起的纳米点连接区域的微观结构的改变，为了使对铁磁金属纳米点接触的磁电阻现象的研究更具有参考和应用价值，需要我们运用真空薄膜沉积电子束光刻技术在硅片表面制备铁磁金属纳米点连接；另一方面，由于铁磁金属纳米点接触中所观察到的弹道磁电阻比目前在信息磁存储技术中普遍采用的巨磁阻（GMR）磁头具有更高的磁电阻比例，也就是说具有更高的灵敏度，极有可能取代目前普遍采用的GMR磁头，这就需要在组装铁磁金属纳米点接触和点连接时需要采用与现代半导体工业技术相兼容的技术。基于以上两种考虑，本文运用现代半导体工业中普遍采用的电子束光刻技术和真空薄膜沉积技术在硅片表面制备了宽度在20纳米的薄膜铁磁金属纳米点连接，测量了样品在不同温度下的磁电阻和I-V特性；为了比较磁电阻的比例与纳米点连接的宽度之间的关系，同时还在硅片表面上制备了宽度在20纳米至250纳米之间的一系列的铁磁金属薄膜纳米点连接。

　　1实验与方法

　　1.1薄膜铁磁金属纳米点连接的制备与结构表征

　　采用LOR/PMMA双层光刻胶剥离技术在硅片表面制备薄膜铁磁金属Permalloy纳米点连接，首先将经过清洗和干燥处理的硅片表面旋涂上一层30%LOR3A,涂胶速率是2000r/min，旋涂时间为60S，然后将带有LOR3A涂层的硅片放在真空炉中在180的条件下烘烤以除去其中的有机溶剂，烘烤时间约为20分钟；接着，在LOR3A涂层表面上再继续旋涂上一层2.5%的PMMA2041，涂胶速率是2000r/min，旋涂时间为60S，将制备好的双层光刻胶模版放在真空炉中在180条件下烘烤1小时，得到的双层光刻胶LOR/PMMA典型厚度分别约为60/120纳米。电子束曝光设备使用的是LeicaCambridge公司的VB6电子束直写系统，曝光条件是电子束加速电压100Kv，曝光剂量在500-2000μC/cm之间，曝光过程结束以后，首先使用溶剂对曝光区域残留的光刻胶进行清洗，然后再使用去离子水对整个表面进行清洗，最后使用N气对样品表面进行干燥处理。Ti（2nm）/NiFe（5-15nm）/Ti（2nm）多层薄膜沉积的设备使用的是Nordiko磁控溅射系统，待真空沉积过程结束以后，对样品进行脱模，清洗，和干燥等处理。图1、图2和图3是分别运用扫描电子显微镜（SEM）和AFM对样品进行结构表征结果，从图2可以清楚地看出纳米点连接处的宽度为20纳米，图3是对样品的断面进行表征的结果，从图3可以清楚地看出纳米点连接处的厚度为7纳米。

　　图1：运用扫描电子显微镜对铁磁金属薄膜纳米点连接样品进行表征。

　　Fig.1:ThemorphologyoftheferromagneticnanoconstrictionbySEM.

　　图2：运用原子力显微镜对铁磁金属薄膜纳米点连接样品进行表征。

　　Fig.2:ThemorphologyoftheferromagneticnanoconstrictionbyAFM.

　　图3：运用原子力显微镜对铁磁金

　　属薄膜纳米点连接的断面进行表征。

　　Fig.3Thecrosssectionanalysisofthe

　　ferromagneticnanoconstrictionbyAFM

　　1.2铁磁金属纳米点连接在不同温度下的磁电阻和I-V特性

　　在纳米点连接两端较宽处用银浆置上电极，运用两点法对铁磁金属纳米点连接进行了磁电阻的测量，测量结果如图4和5所示，测量时所施加的最大磁场是800奥斯特（Oe），通过样品的电流是0.01毫安（mA），磁场方向与电流方向在同一平面内并且互相垂直，从图中可以看出，在没有施加磁场时，样品的电阻在80K时与室温（300K）时相比降低了约20%，从室温时的1063Ω变为80K时的870Ω，这种电阻变化与温度之间的关系与Permalloy金属导体的导电行为类似；磁电阻由室温时的0.7%变为80K时的1.0%，有明显增加，各向异性磁电阻的典型特征就是具有很低的开关场，在低场范围内具有很高的灵敏度，在室温下磁电阻比例能高达3-4%,从图4和5的磁电阻曲线和磁电阻比例来看，可以断定在铁磁金属纳米点连接中所测得的磁电阻为各向异性磁电阻；由于元器件小型化和集成加工技术的发展，可以通过人工方法制备小到几百纳米甚至更小的人工介观结构，在这些人工介观结构器件中普遍观察到了量子化电导效应，大部分研究工作集中在导体的I-V特性曲线上，其典型特征就是由于库伦阻塞效应而导致I-V特性曲线呈现非线性，图6为铁磁金属薄膜纳米点连接在80K时的I-V特性曲线，没有发现明显的非线性现象，表明纳米点连接在纳米尺度范围内可能仍然是以金属导体的导电行为为主，受量子化电导效应作用较小。

　　图4：在室温下（300K）铁磁金属薄膜纳米点连接的典型磁电阻曲线。

　　Fig.4:Thetypicalmagnetoresistancecurvesoftheferromagneticpointnanoconstrictionatroomtemperature（300K）。

　　图5：在80K时铁磁金属薄膜纳米点连接的典型磁电阻曲线。

　　Fig.5:Thetypicalmagnetoresistancecurvesoftheferromagneticpointnanoconstricitonat80K.

　　图6：在80K时，20纳米铁磁金属薄膜纳米点连接样品的电流对电压的特性曲线。

　　Fig.6:TheI-Vcurveoftheferromagneticnanoconstrictionwith20nmwidthat80K.

　　1.4铁磁金属纳米点连接的磁电阻与它的宽度之间的关系

　　对限域范围内的微磁结构和磁阻的研究对超高密度的磁信息存储的设计和优化具有重要意义，许多研究工作对铁磁金属多层薄膜的侧向尺寸效应进行了广泛的研究，揭示了矫顽力或侧向磁化过程都与尺寸相关，对单层薄膜的研究目前较少，文献系统研究了宽度在0.2微米至10微米的NiFe单层薄膜的磁化过程和磁电阻与尺寸之间的关系，发现了矫顽场随着宽度的减小而增加，磁电阻的比例随着宽度的减小而急剧减小；文献系统研究了长度为1至3微米，宽度在50至500纳米的Ni单层薄膜桥的磁电阻与尺寸之间的关系，发现侧向磁电阻比例（磁场在同一平面内垂直于电流）随着宽度的减小而略有增加，但仍然在AMR的范围内。为了弄清楚铁磁金属纳米点连接的宽度与磁电阻比例之间的关系，我们研究了宽度在20至250纳米之间的纳米点连接的磁电阻行为，同时还测量了不同宽度的纳米点连接样品的电阻，所得结果如图7所示，从图中可以看出样品的电阻和磁电阻与纳米点连接的宽度没有必然的关系，表明在20纳米尺度，AMR效应受尺寸效应的影响较小，仍然是由宏观体材料的能带结构所决定，同时也表明所担心的由于边界对电子散射的增强而导致样品的电阻的增加和磁电阻的减小在纳米尺度范围内可以忽略。　图7：在80K时，不同宽度的铁磁金属薄膜纳米点连接对应的电阻和1000Oe磁场时的磁电阻，

　　表示样品的电阻，表示样品的磁电阻。

　　Fig.7:Theresistanceandmagnetoresistanceat800Oeoftheferromagneticpointnanoconstrictionwithdifferentwidth，istheresistanceofthenanoconstriction,isthemagnetoresistanceofthenanoconstriction.

　　3结论

　　小型化是信息产业的发展趋势，本文首次成功的运用双层光刻胶剥离技术和真空薄膜沉积技术在硅片表面上制作了最小宽度为20纳米的铁磁金属薄膜纳米点连接，测量了样品在不同温度下的磁电阻和I-V特性曲线，对不同宽度的纳米点连接的磁电阻现象进行了比较，实验结果表明在这个尺度范围内，样品的电导行为受量子化电导效应的作用较小，磁电阻行为仍然主要是各向异性磁电阻效应，并且磁电阻的比例与样品的宽度也没有必然的关系，从一定程度上表明，在基于磁电阻现象的超高密度磁头的尺度可以进一步减小为20纳米。

　　[1]B.Doyle，R.Arghavani,D.Barlage，etal,Transistorelementsfor30nmphysicalgatelengthsandbeyond[J].IntelTechnologyJournal,2002,6,42-45.

　　[2]J.R.Black,Electromigration-ABriefSurveyandSomeRecentResults[J].IEEETransactionsonElectronDevices，1969，4，338–347.

　　[3]G.L.Schnable,R.S.Keen,Failuremechanismsinlarge-scaleintegratedcircuits[J].IEEETransactionsonElectronDevices,1969，4，322-332.

　　[4]Y.V.Sharvin,ApossiblemethodforstudyingFermisurfaces[J].SovietPhysicsJETP,1969,21,655-659.

　　[5]A.Aviram,M.A.Ratner,Molecularrectifiers[J].ChemicalPhysicsLetters,1974,29,277-283.

　　[6]N.Agrat,A.L.Yeyati,J.M.vanRuitenbeek,Quantumpropertiesofatomic-sizedconductors[J].PhysicsReports2003,377,81–279.

　　[7]D.M.Eigler,E.K.Schweizer,PositioningsingleatomswithascanningtunnelingMicroscope[J].Nature,1990,344,524-526.

　　[8]J.A.Stroscio,D.M.Eigler,Atomicandmolecularmanipulationwiththescanningtunnellingmicroscope[J].Science,1991,254,1319-1326.

　　[9]A.R.Champagne,A.N.Pasupathy,D.C.Ralph,Mechanicallyadjustableandelectricallygatedsingle-moleculetransistors[J].NanoLetters,2005,5,305-308.

　　[10]A.Correia,N.García,Nanocontactandnanowireformationbetweenmacroscopicmetalliccontactsobservedbyscanningandtransmissionelectronmicroscopy[J].Physics.Review.B,1997,55,6689-6692.

　　[11]H.D.Chopra,S.Z.Hua,Ballisticmagnetoresistanceover3000%inNinanocontactsatroomtemperature[J].Physics.Review.B,2002,66,020403-020406.

　　[12]S.H.Chung,M.Munoz,N.Garcia,etal,UniversalScalingofBallisticMagnetoresistanceinMagneticNanocontacts[J].Physics.Review.Letter,2002,89,287203-287206.

　　[13]N.Garcia,M.Munoz.andY.W.Zhao,MagnetoresistanceinNinanocontactsinexcessof200%atroomtemperatureand100OeField[J].Physical.Review.Letters,1999,82,2923-2926.

　　[14]G.Tatara,Y.-W.Zhao,M.Munoz,etal,Domainwallscatteringexplains300%ballisticmagnetoconductanceofnanocontacts[J].Physical.Review.Letters1999,83,2030-2033.

　　[15]H.D.Chopra,R.S.Matthew,N.A.Jason,etal,Thequantumspin-valveincobaltatomicpointcontacts[J].NatureMaterials2005,4,832-837

　　[16]程浩，刘鸿，汪令江，等：铁磁金属纳米点接触的磁电阻[J].安徽大学学报：自然科学版，2011，2

　　[17]程浩，刘鸿，汪令江，等：半金属Fe3O4粉末的低场磁电阻效应[J]，低温物理学报，2011，3

　　[18]J.K.Gimzewski,R.Moeller,TransitionfromTunnelingRegimetoPointContactStudiedUsingScanningTunnelingMicroscopy[J].PhysicsReviewB,–RapidCommun,198736（2），1284-1287.

　　[19]A.F.Morpurgo,C.M.Marcus,D.B.Robinson,Controlledfabricationofmetallicelectrodeswithatomicseparation[J].Applied.Physics.Letters,1999,74,2084-2086.

　　[20]H.T.Soh,C.F.Quate,A.F.Morpurgo,etal,IntegratedNanotubesCircuits:ControlledGrowthandOhmicContactstoCarbonNanotubes[J].Applied.Physics.Letters,1999,75,627-629.

　　[21]S.A.Wolf,D.D.Awschalom,R.A.Buhrman,etal,Spintronics:ASpin-BasedElectronicsVisionfortheFuture[J].Science,2001,294,1488-1495;

　　[22]XiaohuaLou,ChristophAdelmann,ScottA.Crooker,etal,Electricaldetectionofspintransportinlateralferromagnet–semiconductordevices[J].NaturePhysics2007,3,197–202.

　　[23]S.S.P.Parkin,K.P.Roche,M.G.Samant,etal,Exchange-biasedmagnetictunneljunctionsandapplicationtononvolatilemagneticrandomaccessmemory（invited）[J].JournalofAppliedPhysics,1999,85,5828-5837.

　　[24]W.F.EgelhoffJr,L.Gana,H.Ettedguia,etal.Artifactsthatmimicballisticmagnetoresistance[J].JournalofMagnetismandMagneticMaterials,2005,287:496–500.

　　[25]B.Doudin,M.Viret,Ballisticmagnetoresistance?[J].JournalofPhysics:CondensedMatter,2008,20:083201-083211

　　[26]P.M.Garcia,P.A.Serena,C.Guerrero,etal,Atomicconfigurationsofbreakingnanocontactsofaluminumandnickel[J].MaterialsScience-Poland,2005,23:413-419.

　　[27]J.J.Mallett,E.B.Svedberg,H.Ettedgui,etal,AbsenceofballisticmagnetoresistanceinNicontactscontrolledbyanelectrochemicalfeedbacksystem[J].PhysicsReviewB,2004,70:172406-172409.

　　[28]H.Mehrez,A.Wlasenko,B.Larade,etal,I-VcharacteristicsanddifferentialconductancefluctuationsofAunanowires[J].PhysicsReviewB,2002,65:195419-195429.

　　[29]J.L.Costa-Kramer,N.Garca,P.Garca-Mochales,etal,Conductancequantizationinnanowiresformedbetweenmicroandmacroscopicmetallicelectrodes[J].PhysicsReviewB,1997,55:5416-5424.

　　[30]A.R.Rocha,S.Sanvito,AsymmetricI-Vcharacteristicsandmagnetoresistanceinmagneticpointcontacts[J].PhysicsReviewB,2002,70:094406-094412.

　　[31]C.W.J.Beenakker，TheoryofCoulomb-blockadeoscillationsintheconductanceofaquantumdot[J].PhysicsReviewB,1991，44：1646–1656.

　　[32]JiwoongPark,A.N.Pasupathy,J.I.Goldsmith,CoulombblockadeandtheKondoeffectinsingle–atomtransistors[J].Nature,2002,417:722-725.

　　[33]C.deGraaf,J.Caro,S.Radelaar,Coulomb-blockadeoscillationsintheconductanceofasiliconmetal-oxide–semiconductorfield-effect-transistorpointcontact[J],PhysicalReviewB,1991,44:9072-9075.

　　[35]Y.Q.Jia,Ch.Y.Stephen,J.G.Zhu,Effectofbarwidthonmagnetoresistanceofnanoscalenickelandcobaltbars[J].JournalofAppliedPhysics，1997,81:5461-5463.

　　[36]A.O.Adeyeye,J.A.Bland,C.Daboo,etal,SizedependenceofthemagnetoresistanceinsubmicronFeNiwires[J].JournalofAppliedPhysics.1996,79:6120~1996.

　　JournalofPhysics:CondensedMatter

　　JournalofPhysics:CondensedMatter

　　[14]M.N.BaibichPhys.Rev.Lett,61,2472（1988）。

　　[15]W.J.GallagherandS.S.P.Parkin,IBM,J.Res.DEV.50,5（2006）。

　　[16]D.D.Djayaprawira,Appl.Phys.Lett.86,092502（2005）。

　　图6：在80K时，不同宽度的铁磁金属薄膜纳米点连接对应的电阻和1000Oe磁场时的磁电阻，

　　表示样品的电阻，表示样品的磁电阻。　Fig.5:Theresistanceandmagnetoresistanceat1000Oeoftheferromagneticpointnanoconstrictionwithdifferentwidth，istheresistanceofthenanoconstriction,isthemagnetoresistanceofthenanoconstriction.

　　参考文献

　　1 N. García,M. Muoz, and Y.-W. Zhao. Magnetoresistance in excess of 200% in Ballistic Ni Nanocontacts at Room Temperature and 100 Oe[J]. Phys. Rev. Lett, 82, 1999:2923-2926.

　　2 Susan Z. Huaand Harsh Deep Chopra. 100,000 % ballistic magnetoresistance in stable Ni nanocontacts at room temperature[J]. Phys. Rev. B, 67, 2003:060401-060405.

　　3 Harsh Deep Chopra, M. R. Sullivan, J. N. Armstrong, and S. Z. Hua.The Quantum Spin-valvein Cobalt Atomic Point Contacts[J].Nature Materials, 4, 2005:832-837.

　　4 tataraG, Zhao Y W, Muoz M, et al. Domain Wall Scattering Explains 300% Ballistic Magnetoconductance of Nanocontacts [J]. Physical Review Letters, 83, 1999: 2030-2033.

　　6 Khotkevich A V and Yanson I K. Atlas of Point Contact Spectra of Electron-Phonon Interaction in Metals [M]. KluverAcademic Publishers,Boston/Dordrecht/London , 1995

　　7 Mészáros G, Kronholz S, Karthuser S, et al. Electrochemical fabrication and characterization of nanocontacts andnm-sized gaps[J]. Applied Physics A-Materials Science & Processing, 87, 2007: 569-575

　　8 Serrate D, De Teresa J M, Algarabel P A, et al. Grain-boundarymagnetoresistance up to 42 T in cold-pressed Fe3O4 nanopowders [J]. Journal ofApplied Physics, 97, 2005: 084317-084322.